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1.论文简介

标题：Biomimetic Quasi-Skin-Capillary Structure Engineering of Ionic-Electronic Conducting Full-Chain Networks for Stable Zinc Powder Anodes

作者：Xunwen Zheng; Ziyang Song; Da Zhang; Wenyan Du; Ling Miao; Yaokang Lv; Lihua Gan; Mingxian Liu

期刊：Advanced Functional Materials（IF：18.5）

原文链接：https://doi.org/10.1002/adfm.202413990

2.研究背景

在可持续储能领域，锌电池因其高安全性、低成本和环境友好性而备受关注。锌金属作为阳极材料具有高理论容量（820 mAh/g）和良好的水相电解质兼容性。然而，传统锌阳极（如锌箔）存在着体积变化和锌枝晶生长等问题，限制了其在高倍率和长循环中的应用。

近年来，锌粉（ZnP）因其优越的结构可调性和大规模加工能力成为一种有前景的替代材料。然而，锌粉的单分散几何形状导致颗粒间接触不良，影响其电化学性能。因此，开发一种能有效提高锌粉阳极稳定性和离子迁移效率的结构设计成为亟待解决的挑战。

3.论文速览

本论文围绕锌电池阳极材料的改进展开，尤其关注锌粉（ZnP）作为一种前景广阔的阳极材料。尽管锌电池具有优异的安全性和成本效益，但传统锌阳极在高倍率和长循环过程中常受到锌枝晶生长和电极/电解质界面不稳定的影响。为了解决这一问题，本文提出了一种新颖的仿生准皮肤毛细结构锌粉阳极（ZnP-FC），旨在提升锌阳极的稳定性和电化学性能。

在研究方法方面，作者设计并构建了一种由氨基纤维素（ANF）涂层和锌粉-ANF交织内骨架组成的全链网络。ANF涂层作为“皮肤”，不仅稳定了电极/电解质界面，均匀化了锌离子（Zn²⁺）的通量，还有效阻止了水分与锌粉的直接接触。而内嵌的毛细结构则增强了锌粉的锚固性，提高了锌离子的选择性，进而提升了沉积和剥离效率。通过一系列电化学测试，ZnP-FC阳极展现出优越的电流密度和循环稳定性，能在5 mA/cm²下运行超过1650小时，且在6000个循环中保持高效能。

研究结论表明，ZnP-FC阳极的仿生结构显著改善了锌粉的电化学性能，成功克服了传统锌阳极面临的界面不稳定和离子迁移缓慢的挑战。

4.图文导读

图2. a) 氨基纤维素（ANF）和 b) ZnP-FC电极的示意制造过程。c) ZnP、ANF和ZnP-ANF的表面电位。d) 初始ZnP、乙炔黑（AB）悬浮液及添加ANF后的ZnP-ANF的数字图像。e) ANF单元的电场分布（ESP）。f) ZnP-ANF的示意组装结构及其对应的扫描电子显微镜（SEM）图像。g) ZnP-FC的示意结构。h) ZnP的SEM图像。i) ANF的透射电子显微镜（TEM）图像。j) ZnP-FC的横截面SEM图像及能量色散谱（EDS）图。k) ANF和ZnP-FC的傅里叶变换红外光谱（FT-IR）和 l) 拉曼光谱。m) 基于ZnP-ANF和ZnP-FC的对称电池的电压特征。

图3. a) ZnP-FC对称电池的沉积/剥离特征。b) ZnP-FC和c) Zn箔在初始状态、状态C（沉积5 mAh/cm²）和状态F（剥离5 mAh/cm²）的SEM图像。d) ZnP-FC和Zn箔在沉积/剥离过程中的X射线衍射（XRD）图谱和e) 拉曼光谱。f) ZnP-FC和Zn电极的Arrhenius活化能（Ea）和g) Zn²⁺的迁移数（TZn²⁺）值。h) Zn²⁺离子在ANF和Zn箔不同功能位点的理论模型及其结合能（Eb）值。i) Zn²⁺-耦合ANF和Zn箔的电荷密度差异。j) Zn²⁺离子沿ANF链的迁移路径和能量障碍。k) ZnP-FC和Zn箔上的电场分布的COMSOL模型。

图4. a) ZnP-FC和Zn箔基非对称电池的Tafel曲线，b) 线性扫幅（LSV）曲线，以及c) 5 mA/cm²和1 mAh/cm²下的库仑效率。d) ZnP-FC和Zn箔对称电池的倍率性能。e) 5 mA/cm²和1 mAh/cm²下的ZnP-FC和Zn箔对称电池的电压特征，以及f) 5 mA/cm²和5 mAh/cm²的电压特征。g) ZnP-FC与先前报道的ZnP阳极的比较。

图5. 基于ZnP-FC和Zn箔阳极的锌全电池的电化学性能。a) 0.2 mV/s下的循环伏安（CV）曲线。b) 不同电流密度下的电压特征。c) 比例性能。d) 电化学阻抗谱（EIS）。e) 50个循环前后的分布放松时间（DRT）分析。f) 加法间歇滴定法（GITT）和g) 扩散系数曲线。h) 循环性能。

5.试验方法

1.扫描电子显微镜（SEM）

方法说明：SEM用于观察样品的表面形貌和微观结构，通过电子束扫描样品表面并收集二次电子，以获取高分辨率的图像。

案例说明：本文利用SEM表征ZnP-FC阳极的表面形态，观察到其均匀的涂层和交织结构。通过分析不同状态下的SEM图像，研究了阳极在电化学循环过程中的表面变化，确认了仿生准皮肤-毛细结构对稳定锌沉积的贡献。

2.透射电子显微镜（TEM）

方法说明：TEM用于分析材料的内部结构和形态，通过透射电子束穿透薄样品并收集透射电子，获得样品的高分辨率图像。

案例说明：本文使用TEM观察ANF的纳米纤维结构，确认了ANF与锌粉的结合情况。通过高分辨率TEM图像，揭示了ANF如何在ZnP阳极中形成网状结构，从而提高锌离子的选择性和电极的整体稳定性。

3.X射线衍射（XRD）

方法说明：XRD用于确定材料的晶体结构和相组成，通过分析样品在X射线照射下的衍射图样，推断晶体的排列方式和相位。

案例说明：本文通过XRD分析ZnP-FC阳极在沉积/剥离过程中的相变化，确认了锌的稳定性及其相对结构的变化。研究表明，ZnP-FC阳极在长时间电化学循环中能够保持其晶体结构，显著减少了不利的相变和副反应。

4.傅里叶变换红外光谱（FT-IR）

方法说明：FT-IR用于识别材料中的化学键和官能团，通过测量样品对不同波长红外光的吸收，获得其分子结构信息。

案例说明：本文利用FT-IR分析ZnP-FC中的ANF成分，确认了其分子结构特征，特别是氨基纤维素中的功能基团。通过对比FT-IR谱图，探讨了ANF在阳极中如何增强锌离子的选择性，并提升电化学性能。

5.电化学阻抗谱（EIS）

方法说明：EIS用于研究电化学系统的动力学和界面特性，通过施加小幅度交流电信号并测量相应的电流，获得电化学反应的阻抗数据。

案例说明：本文通过EIS评估ZnP-FC阳极的电荷转移阻抗，表明其优越的电化学反应性和良好的界面稳定性。分析结果显示，与传统锌阳极相比，ZnP-FC阳极具有较低的电阻，支持更快的锌沉积和剥离过程。

6.计算流体力学（CFD）

方法说明：CFD用于模拟流体流动及其与固体界面的相互作用，通过数值分析流场，研究电池内部电解液的流动行为。

案例说明：本文使用CFD模型模拟ZnP-FC阳极中的锌离子迁移路径，揭示了流体动力学对锌沉积的影响。模拟结果表明，优化的流场设计有助于均匀分布锌离子，减少了锌枝晶的形成风险，进一步提升了电池的循环稳定性。

6.创新思路

本研究的创新思路主要体现在提出了一种新型的仿生准皮肤-毛细结构锌粉阳极（ZnP-FC），结合了氨基纤维素（ANF）涂层和锌粉-ANF交织内骨架的全链网络设计。这一设计不仅通过ANF涂层稳定了电极/电解质界面，均匀化了锌离子（Zn²⁺）的通量，还有效地阻止了水分与锌粉的直接接触，减少了不利反应的发生。此外，内嵌的毛细结构增强了锌粉的锚固性，提升了锌离子的选择性和沉积/剥离效率。这些创新点显著改善了锌阳极的电化学性能，为锌电池的高效、稳定运行提供了新的解决方案。

7.总结展望

本研究成功开发了仿生准皮肤-毛细结构锌粉阳极（ZnP-FC），显著提升了锌电池的电化学性能与循环稳定性。未来的研究可进一步探索不同功能材料的组合，以优化锌阳极的结构设计，增强其在高倍率和长寿命应用中的表现。此外，结合先进的纳米技术和电池组装方法，ZnP-FC阳极有望在其他类型的锂离子电池和可再生能源储存系统中发挥重要作用。